Интерьер храма интересен в первую очередь собранием мозаики, общая площадь которой занимает более 7 тысяч квадратных метров. Мозаичные иконы и композиции по библейским сюжетам были выполнены в технике венецианского набора в мастерской братьев Фроловых. Эскизы для мозаики создавались целым рядом русских художников, в том числе Виктором Васнецовым, Михаилом Нестеровым, Андреем Рябушкиным и другими.
Особым место внутри храма является сень, сооруженная в западной части храма, на месте ранения Александра II. Она была выполнена в форме шатра на четырех колонных и отделана уральским родонитом и алтайской яшмой. Из этих же камней созданы киоты, находящиеся по обе стороны от алтаря. Кроме того, те же самые камни можно узнать и в отделке надгробий Александра II и его супруги Марии Александровны в Петропавловском соборе.
Пол храма площадью 600 квадратных метров создан из тонких пластинок различных видов итальянского мрамора самых разных цветов и оттенков. Из цветного мрамора выполнен и иконостас собора, так напоминающий нам о традициях русского деревянного зодчества. А царские врата в центе иконостаса из серебра с эмалями являются воистину ювелирной работой!